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山西煤化所用ALD技術制備出新型納米催化劑

從中科院山西煤炭化學研究所獲悉，煤轉化國家重點實驗室研究員覃勇帶領的研究團隊，利用ALD技術設計制備出一種多重限域的Ni基加氫催化劑。與未限域的催化劑相比，多重限域的Ni基催化劑對于肉桂醛以及硝基苯的加氫催化反應的活性、穩定性得到顯著的提高。相關工作近日發表在Angew.Chem.Int.Ed.。 原子層沉積(atomiclayerdeposition，ALD)是一種先進的薄膜沉積技術。利用ALD的技術特點和優勢，可設計合成新型高效納米催化劑，并可精確地調控催化劑的表界面結構。金屬—氧化物載體的界面結構強烈影響多相催化劑的性能。精確地設計、調控界面結構，對于新型高效催化劑的制備非常重要。 該研究團隊利用ALD技術，以碳納米螺旋或者碳納米管為模板，在模板表面首先沉積NiO納米粒子，然后再沉積Al2O3納米薄膜，經過煅燒、還原處理后，得到氧化鋁納米管(ANT)包覆的Ni催化劑(Ni-in-ANTs)。這樣的途徑使得Ni粒子不僅被限域在氧化鋁納米管中，還被嵌在氧化鋁納米管內壁的凹坑中，稱之為多重限域。改變NiO納米粒子和Al2O3納米薄膜的沉積順序，經過煅燒、還原處理，制備出Ni粒子負載在納米管外壁的未限域催化劑(Ni-out-ANTs)。大量的表征結果證明，二者具有相同的Ni含量、Ni納米粒子尺寸、氧化鋁納米管管壁厚度、孔道結構以及Ni還原度。然而，對于肉桂醛以及硝基苯催化加氫反應，Ni基多重限域催化劑的活性遠遠高于未限域的催化劑。這是由于限域催化劑中的Ni粒子被限域在氧化鋁納米管內壁的凹坑中，具有了更多的Ni-Al2O3界面位點，其金屬-載體之間的相互作用更強，促進了氫溢流現象，從而提高了催化劑的加氫反應活性。另外，氧化鋁納米管可以保護限域在其中的Ni粒子，阻止其在反應中脫落、溶釋，使得多重限域催化劑比未限域的催化劑具有更好的循環使用穩定性。